Геохимия изотопов радиоактивных элементов ( U, Th, Ra)

Геологическое строение исследованного района Полярного Урала определяется доордовикским структурно-фациальным комплексом, сложенным зелеными сланцами, кварцитами, мраморами, эффузивами. Наиболее распространенными интрузивными образованиями являются раннеордовикские граниты, образующие крупные, согласно залегающие тела. С позднепалеозойским этапом активизации связан интенсивный метасоматоз. Тела метасоматитов пространственно связаны с гранитами, но образуются по приконтактовым зонам вмещающих зеленокаменных пород и парасланцев и характеризуются неустойчивостью минерального состава (Апельцин, 1967). С телами метасоматитов связана редкометальная минерализация (малакон, самарскит, ортит, пирохлор, ортит, колумбит, касситерит, акцессорный торит и др.) (Охотников, 1975). Присутсвие торита и редкоземельных торий-содержащих минералов привело к резкому обогащению метасоматитов Th. При кларковом, хотя и резко гетерогенном, содержании U - (0,2-13) г/т - Th/U отношение в них нередко превышает 1000. Это обусловило повышенную гамма-активность метасоматитов, которая на 2-3 порядка превышает активность вмещающих зеленокаменных пород. В зеленых сланцах на контакте с телами метасоматитов имеются обильные выдесследовления крупных кристаллов пирита.

Изученный район Полярного Урала расположен в поясе тундры, являющимся северной границей гумидной климатической зоны. Он характеризуется холодным климатом (среднегодовая t^o = - 7^o), обилием осадков (800-1000 мм/год) и скудным и неравномерным растительным покровом. Для условий тундры характерна высокая водообильность в летнее время, связанная с таянием снежников и наличием вечной мерзлоты, которая служит водоупором. Положительные температуры проникают в летнее время на глубину не более 1-1,5 м. При выветривании пород ведущую роль здесь играет механическое разрушение без заметного химического разложения. Почвенный покров маломощный, слабо дифференцированый по генетическим горизонтам. Реакция среды близка к нейтральной. В целом для территории характерно развитие моховой, мохово-лишайниковой и пятнистой тундр.

Речные воды района за пределами развития редкометальных метасоматитов относятся к ультрапресным гидрокарбонатно-кальциевым, c минерализацией 0,02 - 0,03 г/л и рН=7,00. Содержание U и Th в речных водах меньше 1,10^-9 г/л. Трещинные воды редкометальных метасоматитов, вскрытые горными выработками, слабокислые, имеют сульфатно-натриевый состав, рН =4-6 и содержание Fe до 0,72 мг/л. Содержание Th в них достигает 3*10^-5 г/л, и тесно связано с низкими значениями рН и содержанием сульфат-иона. Проведенные в полевых условиях эксперименты с использованием ионнообменных смол (Титаева, Таскаев, 1983) и указанные выше данные позволили предположить, что Th в этих водах находится в форме анионных сульфатных комплексов. Факт водной миграции Th в зоне гипергенеза доказывается в целом ряде публикаций, (Дементьев, Сыромятников, 1965; Сыромятников, 1981; Мельник, Дроздовская, 1968; Щербина, 1968; Овченков, Лодыгин, 1971; Титаева и др. 1982), хотя он до сих пор еще не общепризнан. Геохимическая обстановка на участке развития редкометальных метасоматитов, вскрытых горными выработками, обусловлена не только геологическими условиями, но и техногенным воздействием, и будет рассмотрена в следующей, 3 главе.

Таким образом, в условиях горной тундры на фоновых участках из горных пород в поверхностные (речные) воды, близкие к дистиллированной воде, переходит ничтожно мало U и Th. Низкие концентрации (< 10^-7 моль/л) основных изотопов этих элементов позволяют предполагать их существование в виде радиоколлоидов и объясняют их присутствие лишь на тонкодисперсной взвеси, как показали наши полевые исследования. В подобных условиях и другие изотопы U и Th (продукты распада), очевидно, ведут себя подобно своим носителям, поэтому определить их в водах этого района нам не удалось.

Изотопные спектры для системы вода-донные осадки в данном районе были также обусловлены как природно-климатическими, так и геологическими условиями. В пределах поля метасоматитов основная часть тория и урана мигрирует в виде взвешенного или минерально-обломочного материала. Индикаторное изотопное отношение для U в донных осадках подтверждает это предположение (²³⁴U/²³⁸U  1). Возможно, что некоторая доля сорбционных форм U в донных осадках и присутствует, но она не заметна на общем фоне высоких содержаний урана в минеральной фракции осадков. Для Th индикаторное отношение ²²⁸Th/²³²Th cвидетельствует о существовании помимо минеральных форм также и сорбционных (1,09 - 2,00), что подтверждает факт водной миграции Th в этих условиях. Разбавление кислых вод атмосферными и резкое возрастание рН по мере удаления поверхностных водотоков от контакта с метасоматитами, приводит к гидролизу сульфатных комплексов Th и переходу последнего в донные осадки (Рис. 2.1). Ra в этих условиях проявляет наименьшую подвижность. При отсутствии Ва Ra здесь может находиться в состоянии радиоколлоида. При наличии Ва в продуктах разрушения метасоматитов или в приконтактовой зоне сланцев миграции Ra должно препятствовать образование малорастворимых сульфатов Ва (Ra).

Наиболее ярко проявляется влияние природно-климатических условий на миграцию радионуклидов в почвенно-растительном покрове. Закономерности вариаций изотопных и радионуклидных отношений для системы порода-вода-донные осадки (прямая задача) здесь могут быть использованы для реконструкции геохимических процессов в почвах (обратная задача). Для подтверждения выводов о формах миграции радионуклидов как для этого, так и других районов, был выполнен многомерный корреляционный анализ между содержанием U, Th, Ra и общим химическим и гранулометрическим составом почв.

Развитые на Полярном Урале типичные горно-тундровые почвы характеризуются малой мощностью, слабой дифференцированностью по генетическим горизонтам, химическому и механическому составу. В то же время изменение условий среды, воздействующих на радионуклиды в зависимости от ландшафтных условий, здесь проявляется особенно заметно. Так, в условиях дренированных ландшафтов формируются горно-тундровые дерново-пропитанно-гумусовые почвы. В них U, Th и Ra связаны главным образом с минерально-обломочной фракцией почв, унаследованной от почвообразующих пород. Это подтверждают значимые положительные корреляционные связи U, Th, Ra между собой, а также - с фракцией мелкого песка и SiO₂ (Таб. 2.2).

В понижениях рельефа с высоким увлажнением и застойными глеевыми условиями развиты торфяно-глеевые почвы. Для них преобладает процесс аккумуляции из почвенных растворов, который особенно ярко проявляется для U. Положительные корреляционные связи U с гумусом, гигроскопической влагой и FeO/Fe₂O₃ однозначно свидетельствуют, что происходит процесс сорбции U из воды на почвенном гумусе с последующим восстановлением в глеевой обстановке U(VI) до U(IV). В отличие от предыдущей группы почв, здесь отсутствует корреляция между ²³⁸U и его продуктом распада ²²⁶Ra, что свидетельствует о различии путей их миграции. В то же время наблюдается водная миграция Th с сорбцией на гумусе. Это можно объяснить миграцией Th в кислых сульфатных водах на участке рудных метасоматитов.

На склонах развиты дерново-глеевые почвы, для которых корреляционные связи указывают как на механическую миграцию (корреляция всех радионуклидов между собой), так и на химическую миграцию с сорбцией на полуторных гидроксидах.