Геохимия изотопов радиоактивных элементов ( U, Th, Ra)

Отправной точкой представленных здесь исследований явились работы В.В.Чердынцева и его учеников, открывшего эффект разделения изотопов урана в природе за счет эффекта радиоактивной отдачи. Работы этого периода, когда начинались и наши исследования, в основном были связаны с изучением месторождений радиоактивного сырья и их поисками, в дальнейшем - с геохронологией, в первую очередь - геохронологией Океана. Работы по геохимии изотопов радиоактивных элементов вне этих тематик посвящены обычно небольшим локальным объектам. Как правило, в них используется или ограниченное число объектов или (и) ограниченное число радионуклидов. Исключение составляет серьезная монография J.K.Osmond and J.B.Cowart (1982), которая имеет, в основном, обобщающий характер и совсем не затрагивает техногенных и эндогенных процессов.

Значительная часть исследований и научных выводов, представленных в работе, выполнено впервые автором диссертации. Работа является первой крупной попыткой обобщения геохимии изотопов радиоактивных элементов, выполненная в основном на материале, полученном автором.

1. Впервые осуществлена попытка связать воедино изотопные и геохимические исследования естественных радиоактивных элементов в рамках систематического изучения молодых экзогенных (гипергенез, техногенез) и эндогенных (современный вулканизм) геологических процессов, изучить причины, влияющие на геохимическое поведение изотопов радиоактивных элементов, и выявить закономерности нарушения радиоактивного равновесия в рядах распада, отражающего особенности поведения радионуклидов.

2. Впервые для объяснения поведения изотопов естественных радиоактивных элементов в геологических процессах были привлечены радиохимические представления о поведении радионуклидов в растворах при ультранизких концентрациях и оценена роль носителей. Впервые было показано, что в природных процессах для промежуточных членов радиоактивных рядов - изотопов U и Th - изотопными носителями являются родоначальники рядов ²³⁸U и ²³²Th соответственно. Для изотопов Ra изотопных носителей нет, а неизотопным носителем является стабильный Ва, что хорошо известно в радиохимии, но не используется в геохимических работах. Такой подход к геохимии радиоактивных изотопов с позиций радиохимии дает теоретическое обоснование для использования изотопных пар ²³⁴U/²³⁸U, ²²⁸Th/²³²Th, ²³⁰Th/²³²Th в качестве геохимических трассеров.

3. На основании проведенных многолетних исследований впервые были сформулированы основные факторы, определяющие геохимическое поведение изотопов естественных радиоактивных элементов, входящих в природные ряды распада. Это химические свойства, радиоактивные свойства и физико-химические условия среды. Впервые показано, что при равных условиях среды, геохимию родоначальников рядов ²³⁸U и ²³²Th определяют лишь химические свойства этих элементов. Для остальных, промежуточных, членов рядов помимо химических свойств, важнейшую роль играют факторы, обусловленные радиоактивностью: генетическая связь с родоначальниками рядов, скорость распада (и накопления), диффузия атомов отдачи и зависимость от присутствия носителей. Без носителей радионуклиды ведут себя как радиоколлоиды, что резко ограничивает их подвижность.

4. Для рассмотрения влияния физико-химических условий среды на изотопы естественных радиоактивных элементов впервые выполнены комплексные исследования геохимического поведения изотопов U, Th, Ra в различных современных геологических процессах (гипергенез, техногенез, современный вулканизм).

5. Впервые проведены систематические исследования поведения изотопов U, Th и Ra практически во всех абиогенных компонентах наземных экосистем и в цепочке почвы-растения для различных природно-климатических поясов гумидной зоны (тундра, тайга, лесостепь) на примере Урала. Впервые выявлены характерные особенности нарушения радиоактивного равновесия в рядах распада для каждого конкретного звена изученных экосистем в зависимости от природно-климатических условий и дано геохимическое объяснение их причин. Для удобства одновременного рассмотрения характера нарушения радиоактивного равновесия между несколькими радионуклидами в рядах распада, которое лежит в основе выполненного геохимического анализа, автором предложен методический прием - радионуклидные спектры (нормирование активностей продуктов распада по родоночальнику ряда).

6. Влияние специфических условий среды на участках техногенного загрязнения естественными радионуклидами впервые систематически изучено для всего комплекса исследуемых изотопов. Показано, что в основной массе техногенных объектов наблюдается аномально резкое отклонения от радиоактивного равновесия в природных рядах распада, и высказано мнение о необходимости учитывать этот фактор при радиационном нормировании.

7. Впервые обнаружена резкая неравновесность в рядах распада на границе загрязнения естественными радионуклидами и фоновой почвой, которая была объяснена влиянием процесса диффузии атомов отдачи в резкоградиентном поле концентраций.

8. Впервые проведены систематические определения изотопного состава Th в вулканических породах датированных извержений ряда вулканов Камчатки, Исландии, островов Зеленого Мыса, Восточно-Африканской и Байкальской рифтовых зон, вулканов Камерун и Этинде на Западном побережье Африки.

9. Впервые по полученным автором экспериментальным данным, дополненным литературными, составлена систематика изотопного отношения тория ²³⁰Th/²³²Th и рассчитанного по нему торий - уранового отношения (Th/U)_Th=K_Th в современных вулканических породах, а также дано объяснение наблюдаемых закономерностей с позиции геохимии урана и тория. Впервые высказано мнение, что низкое относительно других глобальных резервуаров торий - урановое отношение в вулканических породах Океана в значительной степени является следствием избирательного обогащения U верхней части океанической мантии. Одним из вероятных механизмов этого процесса в самых верхних слоях океанической мантии может быть окислительно-восстановительная реакция между железом пород и ураном морской воды в гидротермальных системах.

10. Впервые составлена систематика интегрального торий-уранового отношения для кайнотипных вулканитов, рассчитанного автором по изотопному составу свинца (взятого из литературных источников): K_Pb= (Th/U)_Pb, а также - дано геохимическое объяснение причин наблюдаемых особенностей систематики.

11. Предложена оригинальная генетическая диаграмма K_Th - K_Рb, позволяющая определить принадлежность источника вулканических пород к одному из основных глобальных резервуаров (деплетированному либо обогащенному) и оценить характер наложенных более поздних процессов, приведших к обогащению U (в условиях океана), или Th в континентальных условиях (для щелочных континентальных серий).

12. Впервые выполнено сопоставление изотопного параметра K_Pb c широко используемыми изотопными отношениями Sr, Nd, Pb, для чего впервые в изотопной геохимии был использован факторный метод математического анализа. Использование факторных диаграмм дало новую возможность дифференцирования источников вулканических пород по принадлежности к тем или иным глобальным резервуарам.

13. Предложена новая схема формирования изотопной гетерогенности океанической мантии в "горячих точках" с позиций плюм-тектоники. Схема основана на представлении об относительно однородном составе плюмов, воздействующих на гетерогенную по изотопному составу океаническую мантию, включающую "end member" А.Зиндлера и С.Харта (1986): слои резервуара DM, фрагменты резервуаров ЕМ1 и ЕМ2 и резервуар HIMU.

14. Впервые высказана идея о том, что резервуар HIMU представляет собой ореолы рассеяния вокруг фрагментов ЕМ1 и ЕМ2 в океанической мантии Для объяснения причин обогащения резервуара HIMU радиогенными изотопами Pb на фоне его обеднения свинцом обыкновенным, предложен впервые механизм диффузии атомов радиоактивной отдачи в условиях высокого градиента концентраций урана и тория на границе указанных фрагментов и деплетированной мантии.

15. Дано оригинальное объяснение причины неоднородности изотопного состава Не в потоках, сопровождающих мантийные плюмы, которая обусловлена по мнению автора разбавлением мантийного Не радиогенным ⁴Не при пересечении плюмами участков резервуаров ЕМ1, ЕМ2 и HIMU, обогащенных радиоактивными элементами, что привело к снижению величины отношения ³Не/⁴Не. Это подтверждает правомочность предложенной схемы формирования изотопной гетерогенности океанической мантии.