Геохимия изотопов радиоактивных элементов ( U, Th, Ra)

Взаимодействие в системе вода-донные осадки нами было изучено на примере серий мочажин, расположенных последовательно на заболоченных склонах над зонами разломов у выходов источников. Размер мочажин 1-4 м в диаметре, дно покрыто илисто-торфянистым слоем мощностью 20-30 см. Было обнаружено 2 типа мочажин. Первый тип был характерен для выходов трещинных вод, в питании которых на водоразделах основную роль играли снеговые осадки. Вода этих мочажин отличалась низкой температурой (1-5) ^oС при температуре воздуха (10-20) ^oС и высокой концентрацией Rn (150-600 Бк/куб.дм), в десятки и сотни раз превышавшей фоновые значения, а также - повышенной концентрацией всех других исследованных радионуклидов. Подрусловая разгрузка трещиинных вод, фильтрующихся через толщу илисто-торфянистых осадков в окислительных условиях, характерных для этих источников (Eh = + 410350), не приводит к фиксации изотопов урана, но задерживает изотопы Th и Ra. В результате наблюдается прямая корреляционная зависимость между содержанием изотопов урана и Rn в воде, а ²³⁰Th и ²²⁶Ra - в донных осадках мочажин.

Источники трещинных вод, разгружавшихся в мочажинах подобного типа, дают начало ручьям, стекающим вниз по заболоченному склону и фильтрующимся через моховой покров. Вода этих ручьев содержит измеримые количества только изотопов U. В местах затрудненного стока образуются мочажины второго типа, в которых практически отсутствует Rn, температура воды близка к температуре атмосферного воздуха, а донные осадки резко обогащены ураном, для которого здесь выявлена положительная корреляция с величиной FeO/Fe₂O₃.

Наблюдаемые факты позволяют реконструировать характер протекающих там геохимических процессов. Обогащенные О₂, СО₂, и растворимыми гумусовыми кислотами метеорные воды просачиваются на водоразделах в трещинные зоны разломов и фильтруются по ним в более глубокие горизонты. При своем взаимодействии с породами и продуктами их разложения трещинные воды обогащаются радионуклидами в разной степени: U больше, чем Ra и Th, дочерними изотопами одного и того же элемента легче, чем материнскими. Соответственно в породах наблюдается зеркальная картина.

Переход в раствор не только дочерних, но и материнских изотопов U и Th обеспечивает подвижность дочерних радионуклидов (атомов отдачи), которые таким образом обретают изотопных носителей. Растворенные в трещинных водах U и Th отличаются характерным для природных вод изотопным составом - обогащением дочерними изотопами отнсительно равновесных значений. В то же время меньшая устойчивость растворимых соединений Th по сравнению с U и склонность их к гидролизу приводит к сорбции значительной части тория на поверхности водопроводящих трещин, продуктах гидролитического разложения пород и т.д. Известно, что свежеосажденный гидроксид Th достаточно растворим. Этим и объясняется большая степень выщелачивания Th по сравнению с U, который был вынесен еще в природной обстановке (Таб. 2.2).

Изотопы Ra в такой практически дистиллированной воде при отсутствии носителя находятся в форме радиоколлоидов. Несмотря на сравнительно легкий переход атомов отдачи - изотопов Ra из твердой фазы в жидкую, их состояние оказывается неустойчивым, и они легко сорбируются на поверхности любой твердой фазы. Подъем уровня грунтовых вод в связи с таянием снежников или выпадением дождей может приводить к новому этапу растворения сорбированных радионуклидов и перемещению их к земной поверхности с трещинными водами. Напротив, опускание уровня грунтовых вод будет приводить к перемещению и соответствующей фиксации радионуклидов в более глубоких участков зоны разломов. Чередование процессов сорбции-десорбции имеет некоторое сходство с процессами, происходящими на хроматографичесой колонке. Возникающие сорбционные зоны являются коллекторами Rn, который обогащает трещинные воды и поступает вместе с ними на поверхность в местах разгрузки (мочажины 1-го типа). Такая особенность поведения изотопов Ra видимо объясняет факт обогащение ими образцов горных пород по сравнению с материнскими изотопами U и Th. Интересно, что процесс перехода изотопов Th в трещинные воды происходит существенно быстрее, чем изотопов Ra. Это хорошо видно на прмере сравнительно короткоживущих дочерних изотопов ториевого ряда: ²²⁸Ra и ²²⁸Th, между которыми радиоактивное равновесие в горных породах всегда нарушено за счет выноса более подвижного изотопа тория (Таб. 2.1), который в отличие от Ra в этих условиях имеет носителя.

При разгрузке трещинных вод на поверхности и фильтрации через илисто-торфянистый слой осадков в мочажинах 1 типа происходит сорбция изотопов Ra и Th, а U, в основном, cохраняется в растворе. Последний факт прежде всего объясняется окислительной обстановкой, несмотря на обилие органического вещества в донных осадках. В результате вытекающие из этих мочажин ручьи резко обеднены всеми радионуклидами за исключеним изотопов U.

В мочажинах 2-го типа, возникающих в результате подпора вод этих ручьев, напротив, создается восстановительная обстановка за счет гниения растительных остатков. Здесь имеет место низкая концентрация U в воде и высокая - в осадках. При этом наблюдается положительная корреляционная зависимость коэффициента распределения U между водой и донными осадками с окислительно-восстановительной обстановкой среды (FeO/Fe₂O₃). Корреляция с С_орг. при этом отсутствует, что указывает на вторичную роль органического вещества в данных условиях: органическое вещество является лишь сорбентом, но прочная фиксация урана на нем возможна лишь при восстановлении U(VI) до U(IV). В итоге этой стадии самоочистки речные воды района оказываются обеднены всеми радионуклидами.