Геохимия изотопов радиоактивных элементов ( U, Th, Ra)

Для почв горно-таежного пояса исследованного района Северного Урала определяющими факторами являются: обилие органического вещества в результате большой биомассы растительности, высокая влажность при сравнительно холодном климате и как следствие - солабокислая реакция среды. При этом органическое вещество играет здесь двоякую роль: аккумулятора и транспорта. Все это благоприятно для химического разложения минералов, выносу многих химических элементов за пределы почвенного профиля и образованию подзолистого типа почв. В составе почвенного гумуса присутствуют как фульвокислоты, так и слабоконденсированные гуминовые кислоты.

Большой перепад высот обусловливает вертикальную зональность: на вершинах и высоких водоразделах наиболее характерной растительной ассоциацией является кустарниково-моховая тундра. В горно-лесном поясе района работ, на склонах и в долинах рек, наиболее распространенными растительными ассоциациями являются еловые и елово-березовые разнотравные леса. На водоразделах преобладают горно-тундровые и горно-луговые почвы, а на склонах и в днищах долин - горно-лесные глеево-подзолистые, горные торфяно-перегнойные, болотные и т.д. Все типы почв характеризуются высокой кислотностью по всему профилю. Наиболее кислыми являются органогенные и подзолистые горизонты. Для всех типов почв характерно повышенное содержание гумуса (до 5%) и пониженное - обменных оснований. По гранулометрическому составу в горно-тундровых почвах преобладает фракция мелкого песка (0,1-0,05мм), а в горно-лесных - более тонкие фракции, где существенную роль играют фракции физической глины и илистая.

Однотипность содержания и форм нахождения урана и тория в подстилающих породах того и другого поясов дало нам возможность выявить геохимические особенности радионуклидов, обусловленные лишь этой зональностью. Сопоставление распределения химических элементов U, Th и Ra с составом почв показало, что аккумуляция изотопов урана чаще связана с глеевым процессом, а изотпов тория и радия - с полуторными оксидами. При этом определяющую роль играет водный режим, в значительной степени обусловленный ландшафтными особенностями. Так, из гумусовых горизонтов горно-тундровых почв, расположенных на водоразделах и находящихся в промывном режиме, идет вынос всех исследуемых элементов при частичном накоплении в иллювиальном горизонте. В горно-лесных почвах, занимающих пониженные элементы рельефа, происходит аккумуляция U из поверхностных и почвенных вод подстилкой и глеевым горизонтом. В то же время обилие растворенного органического вещества и здесь способствует выносу урана, который преобладает над аккумуляцией. Это отражается на изотопном составе урана: в 78% проанализированных почвенных проб величина ²³⁴U/²³⁸U < 1 (0,46-0,99) и лишь в 22% это отношение свидетельствует о небольшом преобладании процесса аккумуляции (1,03-1,13). Во всех случаях мы получаем результирующий эффект.

Интенсивность водной миграции изотопов тория в почвах Северного Урала превышает ее интенсивность во всех остальных исследованных районах Урала, за исключением участков сернокислотного выщелачивания. Это отражается на очень высоком по сравнению с U размахе вариаций индикаторного изотопного отношения Th (0,63-3,16), чего не наблюдается в других исследованных районах. При этом, в отличие от U, в 89% почвенных проб аккумуляция преобладает над выщелачиванием. Максимальные величины ²²⁸Th/²³²Th и максимум фиксации Th из поверхностных и почвенных вод были отмечены для горизонта А₀, наиболее богатого гумусом, а также в горизонтах, совпадающих с зеркалом грунтовых вод.

Рис. 2.2. Подвижные формы изотопов тория в почвах горной тайги.

В условиях Северного Урала радий отличается наименьшей подвижностью из всех исследованных радиоактивных элементов. Отношения активностей дочерних изотопов радия и тория (атомов отдачи) во всех почвенных разрезах очень резко превышают равновесные значения: величина ²²⁶Ra/²³⁰Th в горно-тундровых почвах достигает 376, а в горно-лесных - 233. Это еще раз показывает, что в условиях данной экосистемы имеет место достаточно интенсивная водная миграция изотопов Th. Подвижность Ra в данных условиях даже меньше отличается от подвижности U, особенно для болотных почв, где в восстановительных условиях наблюдается аккумуляция U, а отношение ²²⁶Ra/²³⁸U = (1,254,0). Очевидно, что в отношении изотопов Ra здесь, так же как и для условий тундры, основную роль в его геохимии играет отсутствие носителя, что и определяет его малую подвижность.

Рис. 2.3. Подвижные формы изотопов тория в почвах горной тундры.

Обнаруженная нами в горно-тундровых и горно-таежных условиях водная миграция изотопов тория вызвала необходимость исследования подвижных форм каждого из исследованных изотопов Th в характерных почвенных разрезах того и другого района. С этой целью была выполнена серия опытов по выщелачиванию изотопов различными стандартными реагентами, принятыми в почвоведении (Шуктомова, Титаева, Кочан, 1993; Шуктомова, Кочан, 1993). Результаты приведены на гистограммах (Рис. 2.2 и 2.3).

Оба разреза взяты с участков редкометальной минерализации, для которой характерны повышенные содержания Th. Характер распределения подвижных форм изотопов Th в исследованных разрезах четко отражает особенности процессов почвообразования, интенсивность которых существенно выше в почвах тайги, по сравнению с почвами тундры. Это, прежде всего проявляется в доле и характере мобильных форм и составе органического вещества, с которыми связаны изотопы Th.

В разрезе глееподзолистых иллювиально-гумусовых почвах таежного пояса основная часть мобильных форм всех изотопов Th сосредоточена в гумусовом горизонте А₀ и иллювиальном В_h. Их доля от общего содержания изотопов варьирует от 20% до 50%. В горизонте А₀ они в основном сосредоточены во фракции свободных фульвокислот, в меньшей степени - во фракции гуминовых кислот. В подзолистом горизонте A_2g происходит интенсивный процесс вымывания подвижных форм, сумма которых для наименее мобильного ²³²Th не превышает 0,2%, ²²⁸Th - 0,5%, а ²³⁰Th - 2%. В иллювиальном горизонте идет процесс вмывания радионуклидов из вышележащего подзолистого горизонта. Основная часть изотопов Th здесь приходится на кислоторастворимую фракцию, что позволяет предположить их сорбционную связь с полуторными гидроксидами и связанными с ними гумусовыми кислотами, где преобладают фульвокислоты.

В горизонте ВС, переходном к почвообразующей породе, все изотопы Th преимущественно сосредоточены в Th-содержащих минералах, от 20 до 35% которых растворяется в серной кислотие (Гл. 3).

Для дерново-глеевых почв горной тундры доля мобильных форм резко снижена. Лишь в самом верхнем дерновом горизонте от 15% до 26% изотопов Th связано c малоподвижными гуминовыми кислотами. Основная часть изотопов в этих почвах приурочена к минерально-обломочной фракции, большая часть которой прослеживается по всем горизонтам (Рис. 2.3).

Вариации изотопных отношений в мобильных формах свидетельствуют о неполной идентичности их поведения. Особенно это хорошо видно для генетически связанных изотопов ²²⁸Th/²³²Th (Таб. 2.4). Избыток дочернего изотопа свидетельствует о процессе выщелачивания, а равновесные отношения или избыток материнского изотопа о процессе полного растворения Th-содержащих минералов.

Подвижные атомы отдачи ²²⁸Th преимущественно сосредоточены в водной и солевой вытяжках, что подтверждает процесс их выщелачивания почвенными растворами, который протекает в природных условиях. Водные растворы, поступающие с поверхности, особенно для горно-таежных почв, содержат большое количество растворенного органического вещества и, возможно, подвижные изотопы Th переносятся в его составе. Это подтверждается нахождением подвижных форм Th во фракциях гуминовых и фульвокислот в самых верхних горизонтах разреза. Кислотные вытяжки свидетельствуют в пользу растворения минералов.